Albergó al Colegio máximo de San Pedro y San Pablo, siendo una de las más importantes instituciones educativas de la época virreinal y además centro administrador de numerosas haciendas y de cierta parte del comercio interior de Nueva España. Después de haber tenido distintos usos durante el siglo XVII y a través del XIX, José Vasconcelos, entonces Secretario de Instrucción Pública, expidió la orden para la reconstrucción del antiguo templo, para instalar la Sala de Dsicusiones Libres, más tarde el presidente Ávila Camacho inauguró la Hemeroteca Nacional que en ese momento contaba con 30, 225 volúmenes de periódicos y revistas nacionales y extranjeros.